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近日，南京大學(xué)物理學(xué)院高力波教授團(tuán)隊(duì)領(lǐng)銜，協(xié)同學(xué)院四個(gè)青年學(xué)者團(tuán)隊(duì)，以 “質(zhì)子輔助生長(zhǎng)超平整石墨烯薄膜”（“Proton-assisted ?growth of ultra-flat graphene films”）為題，在《自然》雜志上發(fā)表了論文（Nature,doi:10.1038/s41586-019-1870-3, 2020）。

該成果不僅探索出了一種可控生長(zhǎng)超平整石墨烯薄膜的方法，更為重要的是，發(fā)現(xiàn)了這種生長(zhǎng)方法的內(nèi)在機(jī)制，即質(zhì)子輔助，該方法有望推廣到新材料、新能源應(yīng)用等重要研究領(lǐng)域。

采用化學(xué)氣相沉積方法（CVD）生長(zhǎng)石墨烯，日趨成為制備大面積、高品質(zhì)單晶晶粒或者薄膜的最主要方法。然而，該方法發(fā)展迄今已逾十年，CVD方法生長(zhǎng)的石墨烯，包括毫米尺寸單晶的石墨烯，它們的物理特性，尤其是大尺度的電學(xué)輸運(yùn)特性，總是遜色于膠帶剝離法獲得的本征石墨烯片層。究其原因，CVD石墨烯中的褶皺是影響其物性的重要瓶頸。

CVD石墨烯中的褶皺，來源于石墨烯與生長(zhǎng)基體的熱漲率差異，石墨烯生長(zhǎng)在銅或者鉑等生長(zhǎng)基體上，生長(zhǎng)溫度多在600度以上，生長(zhǎng)完成后降至室溫變引起石墨烯的褶皺。褶皺的存在，會(huì)影響石墨烯的優(yōu)良特性，然而，究竟在多大程度上能夠影響其性能，并沒有完整的對(duì)比數(shù)據(jù)。因此，如何徹底地消除褶皺，并制備出超平滑的石墨烯薄膜，逐漸成為其品質(zhì)跨越式提升的重點(diǎn)和難點(diǎn)。

消除褶皺，在試過多種方法調(diào)控，但效果微弱后，僅剩下減弱石墨烯與生長(zhǎng)基體之間耦合作用的唯一途徑。在總結(jié)大量實(shí)驗(yàn)結(jié)果的基礎(chǔ)上，研究者發(fā)現(xiàn)，高比例的熱氫氣（H2），會(huì)在一定程度上，弱化石墨烯與生長(zhǎng)基體之間的耦合作用。同時(shí)，研究人員通過理論模擬發(fā)現(xiàn)，處在石墨烯與銅基體之間的氫，在大濃度，同時(shí)處在高溫的條件下，可以起到減弱二者耦合的作用。在熱氫氣的組分中，質(zhì)子和電子，可以自由穿梭于石墨烯的蜂窩狀晶格。

因此，本工作中，研究人員推測(cè)了質(zhì)子在穿透石墨烯后，有一定概率會(huì)再次與電子組合成氫。為此，課題組通過氫氣、氘氣（D2）、氦氣（He）等離子體的作用效果對(duì)比，驗(yàn)證了所設(shè)想的模型。因此，唯有增加質(zhì)子密度，則成為減弱二者耦合作用的關(guān)鍵途徑。有鑒于此，研究團(tuán)隊(duì)采用氫氣等離子體處理褶皺化的石墨烯薄膜，并輔以高溫，可以逐步減弱并徹底消除石墨烯褶皺。如果在生長(zhǎng)石墨烯的同時(shí)，引入氫氣等離子體，則生長(zhǎng)出來的石墨烯則為完全無褶皺（圖1）。

為了全方位表征無褶皺化的石墨烯薄膜，通過多種物性測(cè)量，包括掃描隧道顯微鏡（STM）觀測(cè)摩爾條紋和掃描隧道譜（STS）、角分辨光電子能譜（ARPES）直觀觀測(cè)石墨烯與銅基體的耦合作用變化、變溫拉曼光譜表征熱漲率差異等，都表明了這種超平滑的石墨烯薄膜，處于與生長(zhǎng)基體脫耦合、無摻雜的狀態(tài)。由于石墨烯薄膜的超平滑特性，因此在清除石墨烯表面其他物質(zhì)，尤其是石墨烯轉(zhuǎn)移過程中的轉(zhuǎn)移介質(zhì)PMMA殘留時(shí)，表現(xiàn)出極易清潔的優(yōu)點(diǎn)。

為了突顯超平滑石墨烯薄膜的優(yōu)點(diǎn)，即大尺寸和高品質(zhì)，研究人員進(jìn)行了不同線寬下的石墨烯量子霍爾效應(yīng)的測(cè)量，線寬分別為2 μm、20 μm、100 μm、500 μm。此前，有礙于大尺寸石墨烯樣品的均勻性，石墨烯量子霍爾效應(yīng)出現(xiàn)的最大線寬為50μm。而生長(zhǎng)出來的超平整石墨烯薄膜，量子霍爾效應(yīng)出現(xiàn)的閾值條件，和1 μm線寬時(shí)測(cè)量的本征石墨烯幾乎相當(dāng)。更為重要的是，對(duì)于不同線寬測(cè)量，他們的平臺(tái)出現(xiàn)閾值幾乎不變（圖2）。這表明只有消除褶皺，才能在最大程度上實(shí)現(xiàn)了大尺寸石墨烯的均質(zhì)化、高品質(zhì)。

據(jù)悉，以高力波教授為代表的參與該項(xiàng)工作的各團(tuán)隊(duì)負(fù)責(zé)人均為近年來南京大學(xué)物理學(xué)院引進(jìn)的青年學(xué)者。該項(xiàng)工作從提出構(gòu)思到緊密協(xié)同完成歷時(shí)數(shù)年，青年學(xué)者們本著對(duì)科學(xué)的執(zhí)著追求，不計(jì)得失、群策群力，在經(jīng)歷了無數(shù)次失敗后才收獲了這一合作的果實(shí)。

南京大學(xué)物理學(xué)院17級(jí)博士生袁國(guó)文為論文的第一作者，高力波教授為通訊作者。南京大學(xué)物理學(xué)院奚嘯翔教授為該工作提供了變溫拉曼測(cè)量支持，孫建教授為該工作在理論上提供了氫原子的動(dòng)力學(xué)模擬，張翼教授為該工作提供了ARPES測(cè)量，李紹春教授為該工作提供了STM和STS測(cè)量支持。高力波教授課題組中徐潔副研究員、研究生黃賢雷、鄭航、王狄對(duì)部分實(shí)驗(yàn)提供了幫助，劉榮華教授在微納米加工方面給予了幫助。該工作得到了人工微結(jié)構(gòu)科學(xué)與技術(shù)協(xié)同創(chuàng)新中心、固體微結(jié)構(gòu)物理國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室、和南京大學(xué)超算中心的支持。（來源：南京大學(xué) 物理學(xué)院 吳煜昊 科技處）